Auge de Pellegrini

En abril de 2004, el Villarreal ficha al entrenador chileno Manuel Pellegrini, procedente del River Plate argentino. Pellegrini toma las riendas del equipo en junio de dicho año de cara a la temporada 2004/05. Se incorporan nombres como el defensa argentino Gonzalo Rodríguez y el delantero uruguayo Diego Forlán. Bajo el mando de Pellegrini y tras una gran segunda vuelta de campeonato, el Submarino Amarillo logra el tercer puesto de la liga en la temporada 2004/05, sólo por detrás del FC Barcelona y del Real Madrid, y con Diego Forlán como Pichichi de la temporada y Juan Román Riquelme como el mejor jugador del equipo.Gracias a estos logros el Villarreal fue nombrado mejor equipo del mundo en el mes de diciembre de 2004 por la IFFHS. De esta forma, el Villarreal consiguió la clasificación para la previa de la Liga de Campeones de la UEFA 2005-06.

En la fase previa de la Liga de Campeones 2005-06, el Villarreal elimina al Everton FC inglés y accede a la fase de grupos de la máxima competición europea de clubes por primera vez en su historia. En la fase de grupos acaba invicto y se clasifica primero (contra todo pronóstico) por delante del SL Benfica, Lille OSC yManchester United, superando las posteriores eliminatorias ante el el Glasgow Rangers escocés y el Inter de Milán italiano. El sueño de la final fue frustrado por elArsenal FC que eliminó al «submarino» en semifinales tras la victoria del Arsenal en la ida, (1-0 en Highbury) y empatar sin goles la vuelta en El Madrigal (encuentro que pasó a la historia por el agónico penalti que Juan Román Riquelme falló en los últimos minutos de partido ante el arquero «gunner» Jens Lehmann).

Sin embargo, en la competición doméstica, el club acaba relegado a la séptima plaza del campeonato, por lo que finalmente solo consigue clasificarse para la Copa Intertoto.

En el verano de 2006, el club disputa su cuarta final de la Copa Intertoto, cayendo contra el NK Maribor esloveno por un global de 2-3, lo cual le excluyó para jugar competeciones europeas en la temporada 2006-07. En esa misma temporada, las lesiones de gravedad de algunos jugadores y la marcha a mitad de temporada de Juan Román Riquelme desembocaron en una discreta primera vuelta del equipo, pero –entre otros factores– la recuperación de Pirès y los 19 goles de Forlán(quinto máximo goleador de Liga) permitieron cumplir con el objetivo de disputar competición europea sin pasar por la Intertoto. Es más, el Villarrel logra el hito de su mejor racha liguera y realiza una espectacular remontada en el tramo final del campeonato tras ganar de forma consecutiva los últimos ocho encuentros de liga, finalizando en quinto lugar y accediendo de forma directa a la Copa de la UEFA. Otro hecho importante en la Liga 06-07 fue que el Villarreal logró, tras 8 temporadas, derrotar al único grande de España que se le resistía: en la jornada 20, venció en El Madrigal por 1-0 al Real Madrid con el gol de Marcos García, tras asistencia del jugador chileno Matías Fernández.

Antes de comenzar la temporada 2007-08, se anuncia la partida de Diego Forlán al Atlético de Madrid y se incorporan dos importantes fichajes en el esquema del club: el delantero italiano Giuseppe Rossi y el portero español Diego López. La temporada 2007-08 se inicia con un balance de 17 victorias, 5 empates y 7 derrotas en 29 jornadas, firmando el mejor arranque liguero de la historia, con 56 puntos, a tan sólo 6 puntos del Real Madrid. En esa misma temporada, el Villarreal quedó subcampeón de la Liga española, por primera vez en su historia, a falta de dos jornadas, tras derrotar al Recreativo de Huelva, sumando entonces 77 puntos, quedando a 8 del campeón, Real Madrid, y con 10 sobre el tercero, el FC Barcelona, clasificándose así para la Liga de Campeones 2008-09, sin pasar por la fase previa de clasificación.

Paralelamente, el Villarreal disputa la Copa UEFA y es eliminado en dieciseisavos de final por el Zenit de San Petersburgo, equipo sorpresa del torneo y a la postre campeón, mientras que en la Copa del Rey cae eliminado en cuartos de final por el FC Barcelona, en la mejor participación histórica del Villarreal en dicho torneo.

Durante las primeras 10 jornadas de la temporada 2008/2009, el Villarreal se mantiene entre los dos primeros puestos, hasta que un Barça imparable lo adelanta. Al término de la temporada el equipo acaba en 5ª posición, con Joseba Llorente (incorporación del club para esta temporada), como máximo goleador del equipo con 17 tantos. Además, en la Liga de Campeones el Villarreal avanza hasta cuartos de final, donde su verdugo fue nuevamente el Arsenal FC inglés, mientras que en la Copa del Rey es eliminado prematuramente por el Polideportivo Ejido, rival de Segunda División B, tras sufrir una escandalosa goleada de 5-0 en la ida y un 1-1 en la vuelta en El Madrigal.

Tras la liga 2008-2009, se anuncia la partida de Manuel Pellegrini para dirigir al Real Madrid, dejando en concreto un subcampeonato de Liga y una histórica participación internacional, con una semifinal y dos cuartos de final de la mano del técnico chileno.